Contexte :

De nombreux solides présentent de fortes interactions électroniques répulsives, telles que les métaux de transitions et leur oxydes, où les systèmes contenant des orbitales f (lanthanides). Ces interactions sont notamment responsables de la localisation des électrons sur les atomes, du magnétisme, et de la transition de Mott due à leur délocalisation sous pression. La description ab-initio de cette localisation est, d’un point de vue fondamental, un défi, car il s’agit d’un problème à N corps complexe. La prise en compte de cette localisation est pourtant primordiale pour la modélisation de nombreux systèmes géophysiques à base de fer (coeur de la terre, manteau terrestre), des batteries au lithium, des composés magnétiques, etc. Par ailleurs, à l’heure actuelle, une description fondamentale et générale de la cinétique des transitions solide-solide est un problème ouvert. Même une simple description thermodynamique des transitions de phases dans le fer fait partie des problèmes non résolus, puisque à la complexité des interactions électroniques entre électrons d ou f s’ajoute l’importance des effets de température (phonons, entropie). Une telle description est indispensable pour comprendre le diagramme de phase ou la structure du fer dans les conditions du noyau terrestre [Hausoel A. et al., Nature Comm. 2017 ; Pourovskii L.V. et al., New J. Phys. 2017].

Objectif de la thèse :

Le sujet de la thèse se focalisera sur le calcul de la stabilité thermodynamique des phases du fer afin d’en modéliser les phases en fonction de la pression et de la température. Nous utiliserons une implémentation récente [Amadon B. et al., Phys. Rev. B, 2008 ; Amadon B. and al., J. Phys. Cond. Mat. 2012 ; Amadon B. et al. Phys. Rev. B, 2014 ; Gonze X. et al., CPC 2016] dans le code ABINIT de la combinaison de la Théorie de la Fonctionnelle de la Densité (DFT), de la théorie du Champ Moyen Dynamique (DMFT), résolue par une méthode de Monte Carlo Quantique) qui permet de prendre en compte les fortes interactions électroniques locales. Cette méthode a montré sa précision pour décrire les propriétés structurales par exemple des actinides [Amadon B., Phys. Rev. B, 2016]. Il s’agira d’évaluer les contributions relatives de l’énergie interne, et des entropies des électrons (due à la localisation des électrons) et des phonons et leur interprétation en terme d’interactions entre orbitales et de répulsion électronique.

Déroulement de la thèse :

On étudiera d’abord l’équation d’état du Fer à basse température dans le domaine où l’entropie est négligeable. Il s’agira de traiter dans un formalisme cohérent le magnétisme et les fortes interactions électroniques. Suivant les goûts du candidat, une partie de développement de code sera possible. Dans un deuxième temps, on s’intéressera aux effets de températures et on évaluera les contributions dominantes (électroniques ou phonons) lors des différentes transitions de phases et en fonction des conditions de température et de pression.

Directeur de thèse et école doctorale :

Bernard AMADON – ED Physique en Ile de France (PIF) – ED 564 – Université Paris-Saclay

Contact :

Bernard AMADON – CEA/DIF – Bruyères-le-Châtel – 91297 Arpajon – 01 69 26 40 00